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城市环境所在石墨烯基材料光致热催化净化VOCs研究中获进展

来源:城市环境研究所   更新时间:2019-05-07 09:24:58    

  现代工业化和城市化快速发展,资源特别是能源消耗持续增长的同时,区域性大气污染问题越发突出。挥发性有机污染物(volatile organic compounds,VOCs) 是大气环境污染物的重要组成部分,对人类生存和健康影响巨大,它的控制排放、治理污染不容忽视。中国科学院城市环境研究所致力于环境功能材料的研发及其在VOCs控制与消除方面的研究。

  在VOCs控制治理中,催化燃烧治理技术最为广泛,但高能耗的催化燃烧所用的化石燃料,导致能源危机以及燃料燃烧引起的环境污染问题。太阳能构建的可再生绿色清洁能源系统,代表能源革命的方向。传统太阳光催化降解VOCs,受限于半导体材料的带隙能,仅紫外和部分可见光被利用,占太阳光能量48%的大部分红外光以热辐射的形式损失,导致太阳能量子效率低。同时,能耗需求高是制约传统催化燃烧技术发展的重要因素,利用太阳能转化储存为热能来驱动催化反应,有望替代传统的热催化技术,从而实现低能耗的工业应用。面临的科学问题在于如何广谱俘获太阳能、减少太阳光能质损失,以及如何有效将俘获的太阳光子能量转化为热能引入到催化反应中,实现全光谱太阳光的有序转化,关键在于高效光热转化材料的研发。

  石墨烯,具有宽光谱吸收性质和优异的光热转换性能等优点,基于传统的热催化剂Pt-TiO2,对石墨烯组装体Pt-rGO-TiO2,通过光学、热学和催化反应位点联合设计,实现Pt-rGO-TiO2无聚光条件下14.1%光热转换效率及VOCs高效无害化转化(红外光强116 mW/cm2,光致热温度150 ℃,甲苯转化率95%,矿化率72%)。石墨烯为sp2杂化碳原子形成的类六元环苯单元的无限扩展的二维纳米材料,除了拥有大的比表面积和孔隙率,石墨烯与甲苯反应物分子之间有强烈的π-π作用,大量的甲苯可通过π-π作用吸附富集在石墨烯的表面,增加反应物分子在催化剂上的停留时间,从而提高催化活性。与石墨烯载铂-二氧化钛(Pt-rGO-TiO2)相比,甲苯的穿透实验和程序升温脱附实验分析证实了在红外光照温度下,石墨烯吸附层载铂催化剂(Pt-rGO)仍表现出较高的饱和吸附量。rGO吸附层载Pt的构建创新实现无聚光条件下17.6%光热转换效率及甲苯彻底无害化转化(红外光强146 mW/cm2,光致热温度180 ℃,甲苯转化率98%,矿化率96%)。该工作发表在Appl. Catal. B: Environ., 2018, 233, 260-271;J. Mater. Chem. A, DOI: 10.1039/C9TA00148D。

  此前,贵金属等离子共振效应(Pt-Al2O3),黑色双金属氧化物NiOx/Co3O4、CeO2/LaMnO3在全太阳光谱范围(200~2500 nm)展现很强的光吸收及其光热效应,使催化剂温度升高,从而使其具有高效的全太阳光谱驱动VOCs催化净化活性。相关研究成果发表在ACS Appl. Nano Mater., 2018, 1, 2971-2981;Appl. Nano Mater., 2018, 1, 6368-6377;Appl. Catal. B: Environ., 2019, 140, 141-152。申请专利2件(2017101950058, 2017103067971)。

  配图简介:基于传统热催化剂Pt-TiO2,对石墨烯组装体Pt-rGO-TiO2的光学、热学和催化反应位点联合调控设计,为利用太阳能替代热源驱动VOCs催化氧化提供了可能性。通过光致热催化氧化甲苯反应评测,实现Pt-rGO-TiO2三元催化剂无聚光条件下光热转换效率高达14.1%及VOCs到终产物CO2高效转化。尽管VOCs到终极产物CO2的转化高达72%,但是离完全无害化转化还有一定距离。因此,通过催化材料的进一步微结构调控,实现VOCs彻底的无害化转化。石墨烯为sp2杂化碳原子形成的类六元环苯单元的无限扩展的二维纳米材料,除了拥有大的比表面积和孔隙率,石墨烯与甲苯反应物分子之间有强烈的π-π作用,大量的甲苯可通过π-π作用吸附富集在石墨烯的表面上,增加反应物分子在催化剂上的停留时间,从而提高催化活性。通过光热致催化甲苯降解反应的活性评测,实现Pt-rGO二元催化剂在光强为146 mw/cm2的无聚光条件下,光热转换效率达到17.6%,以及VOCs到终产物CO2的彻底无害化转化。

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